我院于永生教授团队Angew: 氧泵策略助力NiFe双氢氧化物提升析氧反应耐久性

研究背景:

随着全球对清洁能源的迫切需求,氢能作为一种高效、无污染的理想能源替代品,其生产方法——电解水制氢技术受到了广泛关注。然而,电解水过程中的阳极析氧反应(OER)动力学缓慢,限制了电解水效率。NiFe(氧)氢氧化物因其良好的氧吸附/脱附平衡能力,在众多非贵金属基OER催化剂中脱颖而出。但NiFe(氧)氢氧化物在析氧反应中的晶格氧机制(LOM)存在晶格氧频繁生成与再生缓慢的问题,这加剧了活性物种的溶解,影响了催化剂的耐久性。因此,如何平衡晶格氧的生成与再生,提升NiFe(氧)氢氧化物的OER耐久性,成为当前研究的热点。

工作内容:

针对上述问题,我院于永生教授团队构建了NiFe氢氧化物/Ni4Mo合金(NiFe-LDH/Ni4Mo)异质结电催化剂。其中,Ni4Mo合金作为“氧泵”,为NiFe-LDH提供含氧中间体和电子。在LOM过程中,释放的晶格氧可以被含氧物种及时补充,从而加速晶格氧的再生,确保NiFe-LDH的耐久性得到提升。实验结果显示,经过Ni4Mo修饰的NiFe-LDH的耐久性显著增强,可以稳定工作超过60小时,远超过未经修饰的NiFe-LDH的10小时。此外,基于NiFe-LDH/Ni4Mo的阴离子交换膜水电解器(AEMWE)在100 mA cm-2的电流密度下,也展现出了超过150小时的耐久性。

工作创新点:

1.提出了“氧泵”策略,通过引入Ni4Mo合金作为氧泵,为NiFe-LDH提供额外的含氧物种和电子,从而平衡了晶格氧的生成与再生,显著提升了NiFe-LDH的OER耐久性。

2.通过电化学原位光谱和密度泛函理论(DFT)计算,揭示了Ni4Mo合金对OH-吸附的显著增强作用,确保了晶格氧的快速再生。

3.构建了NiFe-LDH/Ni4Mo异质结电催化剂,并成功应用于阴离子交换膜水电解器中,实现了长时间、高效率的析氧反应。

论文原链接:Engineering Lattice Oxygen Regeneration of NiFe Layered Double Hydroxide Enhances Oxygen Evolution Catalysis Durability - Wu - Angewandte Chemie International Edition - Wiley Online Library